近期，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系、蘇州高等研究院在單原子催化水污染控制方面取得新進(jìn)展，揭示了限域單原子催化促進(jìn)污染物降解的新機(jī)制，并構(gòu)建了高效的限域單原子類芬頓催化體系。研究成果以“Nanoconfinement steers nonradical pathway transition in single atom Fenton-like catalysis for improving oxidant utilization”為題發(fā)表于《自然·通訊》。
單原子催化劑在類芬頓氧化體系中展現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，但污染物降解效率仍受限于反應(yīng)物的界面?zhèn)髻|(zhì)速率，并且依然需要消耗大量氧化劑。研究發(fā)現(xiàn)通過構(gòu)建納米限域體系可顯著提升污染物降解效率，但其具體調(diào)控機(jī)制尚不清晰，現(xiàn)有研究通常將其歸因于污染物/氧化劑的表面富集。
該研究以具有表層納米孔道的中孔硅球?yàn)檩d體，通過精準(zhǔn)調(diào)控納米孔徑構(gòu)建了具有不同納米限域程度的Co單原子催化體系，發(fā)現(xiàn)納米限域不僅顯著增強(qiáng)了反應(yīng)物富集和界面?zhèn)髻|(zhì)，而且誘發(fā)了催化反應(yīng)途徑由單線態(tài)氧逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯与娮愚D(zhuǎn)移途徑，從而顯著提升了對(duì)富電子污染物的降解效率和氧化劑利用率。該研究拓展了限域催化基礎(chǔ)理論，為進(jìn)一步推動(dòng)高級(jí)氧化水處理技術(shù)及其他非均相催化技術(shù)的發(fā)展提供了指導(dǎo)依據(jù)。
圖納米限域單原子催化劑的形貌結(jié)構(gòu)特征及催化反應(yīng)機(jī)制
該論文第一作者為環(huán)境科學(xué)與工程系博士生孟巖、碩士生劉鈺沁和國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室王超副研究員，通訊作者為環(huán)境科學(xué)與工程系李文衛(wèi)教授和蘇州高等研究院郭智妍博士。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目和安徽省重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目的支持。
論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-49605-2
（環(huán)境科學(xué)與工程系、蘇州高等研究院、科研部）
